摘 要： 根据226ra及其子体的累积规律，推导出226ra活度的计算公式，研究了该公式在高纯锗γ谱仪对土壤样品测量分析中的应用效果，并与传统γ能谱法的结果进行比对。研究结果表明，该方法能够快速测定土壤中226ra的含量，适用于时间要求较紧的测量工作。
　　关键词： γ能谱法； 高纯锗γ谱仪； 快速测定； 土壤镭含量
　　中图分类号： x837 文献标识码： a 文章编号： 1009-8631（2013）01-0032-02
　　引言
　　在铀矿开采及选冶活动后，产生大量的放射性污染物[1]。这些污染物中含有238u、232th和226ra等一些长寿命的放射性核素。在放射性污染源项调查和辐射环境评价中都需要监测土壤中这些主要放射性核素含量[2]。采用化学方法测镭不仅繁杂而且流程长。而使用多道（hpge）γ谱分析方法方便、准确、可靠，无需消耗样品[3]。
　　用γ能谱法对一些寿命长、本身γ辐射能量及发射率都低的核素进行测量时，通常是通过测量其子体核素发射的特征γ射线来达到测量目的。例如利用 234th能量为63.3kev或92.6kev的特征γ射线来测定238u。但这种方法的前提条件是在待测母体核素与子体须达到放射性平衡。232th 也是一个γ辐射发射率很低，而且γ辐射能量也很低的天然放射性核素，对其运用γ能谱法测定时，也是在放射性平衡的前提下，通过测量钍系子体的特征γ射线来测定母体232th的活度。综上所述传统γ能谱法在对样品中部分放射性核素测定时，须考虑待测核素与子系是否达到放射性平衡。www.11665.Com根据母体与子体核素的衰变动力学关系，通过测量子体核素初始与末尾时刻的活度就可以求解母核活度。由于无需等待平衡，该方法节约时间。
　　1 铀镭系中226ra及其子体
　　226ra是天然放射性系列铀镭系中的核素。226ra有一条能量为186.2kev特征γ射线，理论上可以用其来直接测定226ra。但是其发射率低，而且对于同轴型hpgeγ谱仪来说，这一能区（60～190kev）是探测效率变化最大的区域，也易受其他核素（235u发出的 185.7kev）的干扰，因此一般不选择这条γ射线峰来测定226ra。
　　测量226ra通常选择其子体214pb和214bi的特征γ射线峰。226ra和其母体230th的半衰期都较长，在测量时间内可认为 226ra活度基本没有变化。考察226ra的子体，214bi之后的核素都不发射能够满足γ谱分析的γ射线。226ra到214bi的衰变子系中存在两个不发射γ射线的核素222rn 和218po。222rn是半衰期为3.823d的惰性气体，而226ra的半衰期远大于它，在0.1%精度下，226ra与222rn达到放射性平衡需要40d左右。218po的半衰期只有几分钟，222rn到214bi的子系核素中，半衰期最长的214pb只有26.8min且远小于222rn的半衰期，即222rn到214bi子系达到放射性平衡只需4h。在实际γ谱测量中，一般认为 226ra到214bi衰变子系达到放射性平衡的时间为3～4周，只是精度要求低于0.1%[4] [5]。传统γ谱分析226ra就是待226ra到214bi衰变子系达到平衡后，通过测量214pb和214bi的特征γ射线峰来测定226ra。整个测量工作大部分时间都耗费在等待226ra及其子体达到放射性平衡。有学者提出在不平衡条件下测量一些短寿命天然放射系核素及相关公。在不平衡条件下测量 226ra，将会大大减少测量工作的时间。
　　2镭活度计算公式推导
　　设有衰变链a→b，核素a和b起始时刻的原子核数分别为na0和nb0；a和b的衰变常数为λa和λb；t时刻核素a和b原子核数分别为na和nb。根据衰变链中放射性核素的累积规律则na和nb满足下列方程[5]：
　　（1）
　　由t=0时nb=nb0和（1）式可解得：
　　（2）
　　由（2）式可得：
　　（3）
　　核素a、b活度分别为aa=λana、ab=λbnb，代入（3）式可得：
　　（4）
　　其中ab0为零时刻核素b的活度，ab为t时刻核素b的活度。由上述可知，通过测得初始和末尾时刻子体的活度以及t就可求解母体核素的活度。由于226ra的半衰期远大于222rn的半衰期和测量时间，即λa<<λb，λat≈0则（4）可简化为：
　　（5）
　　由于谱数据收集是一个时间段，一般计算时得出的是时间段内平均活度，设平均活度对应的时刻为t0，谱数据收集始末时刻为t1和t2，则有：
　　（6）
　　由（5）和（6）式求得：
　　（7）
　　两个不同时间段内收集谱数据得到子体平均活度分别为ab0和ab，两个时间段的始末时刻分别为t1、t2和t3、t4，由

（7）可求得对应时刻t01、t02，代入（5）式得226ra活度计算公式：
　　（8）
　　222rn到214bi子系在一定精度达到放射性平衡时间很短，根据放射性平衡的性质，此时222rn与其子系核素的活度相等，通过测量其子体214pb和214bi的特征γ射线峰就能测定样品盒中氡的活度。综上所述在不同时刻两次测量214pb和214bi的特征γ射线峰，根据（8）式即可计算出226ra的活度。
　　3 样品测量
　　3.1 γ谱仪
　　采用美国canberra公司的hpgeγ谱仪测量样品。探测器为be2830型，晶体尺寸为60mm×30mm，可测γ射线的能量范围为 20kev～3.0mev；相对效率在18%左右；对能量为1332kev的γ射线峰的半高宽小于2kev；峰康比为60∶1；多道存储容量最大为 8192道。
　　3.2 谱仪的效率刻度 采用gbw04111矿石中铀钍镭成分分析标准物质掺入模拟基质混合摇匀制成刻度源，密封40d。在与样品测量完全相同的条件下收集空白基质和刻度源的γ能谱。计算刻度γ谱中各γ射线净全能峰面积计数率，按公式（9）计算γ射线能量为e的探测效率ε（e）：
　　（9）
　　式中：as——测量的γ射线能量为e的净峰面积计数率，s-1；
　　p——相应的γ射线发射几率，%；
　　a0——刻度源相应核素的活度，bq。
　　在一组全能峰效率ε（e）和相应能量e实验点确定后，对实验值进行双对数多项式拟合可得到效率曲线方程：e≥290kev时，
　　lnε=-720.46+440.28lne-100.23（lne）2+10.032（lne）3-0.37341（lne）4
　　样品中核素活度用下式计算：
　　（10）
　　式中： aci，abi为样品和本底的的峰面积计数率；pi为γ射线的分支比；εi为源探测效率；n为计算核素所用γ射线数。计数标准差与探测下限按现行标准土壤中放射性核素的γ能谱分析方法计算，其中置信度为95%。
　　3.3 样品测量结果
　　样品采自农田的表层土壤，剔除杂草、碎石等异物，烘干、磨细，用80目筛子过筛，称重后装入塑料盒封装，密封4小时后上机测量。样品1测量完成后对样品2开始测量，此后每相隔一段时间收集一次样品1和样品2的谱数据。每次谱数据收集时长为9h～13h。测得土壤样品中222rn活度随时间变化如图1所示。从图中可知两个样品中222rn活度随时间变化趋势一致，都是起始时增加迅速，之后就逐渐平缓，最后逐渐平稳。可能是由于在样品预处理中，氡发生逃逸，致使氡相对于其母体226ra亏损。由于样品处于密封状态，氡开始累积，在400h后趋于平稳，在一定精度下达到了放射性平衡。
　　表1给出的是不同时刻样品1和样品2中222rn平均活度值。分别把两个样品第一次测量的平均活度值所对应的时刻定义为0时刻，而不是起始测量时刻。
　　4 分析与讨论
　　将表1中数据代入（8）式计算226ra的活度，计算结果见表2和表3。表2和表3中大部分镭活度的计算值分别与表2中712h和 678h（大于28d即传统待平衡方法）时刻的活度值相近，而且满足现行gb/t 11743-1989标准镭的相对误差小于10%的要求，表明这种方法能够快速的测定土壤样品中226ra的活度。
　　随着时间间隔的增大，计算值有向传统方法测量值逼近的趋势。在时间间隔相差不大的情况下，离平衡时间越远，计算值误差就越小。在现有的实验条件下，对于226ra→222rn子系，两次测量时间间隔为100h左右即可测定满足精度要求226ra的活度。
　　利用铀系的238u→234th子系和钍系的228th→224ra子系测量238u和228th，需要注意的是计算结果能否满足精度要求。 γ能谱法对238u的测量是利用234th发射的特征γ射线，而234th的特征射线不但能量低而且发射几率也小，单次测量误差就比较大，两次测量的误差合成很容易超过规定误差限值，这一类核素如要使用这种方法就必须谨慎。
　　5 结论
　　采用公式计算226ra活度值结果中，土壤样品1和样品2误差最小的分别为247.3bq、244.9bq，相对误差为5.21%、 5.18%，时间间隔为244.6h、358.5h；误差达到10%所用时间最短的分别为244.4bq、247.3bq，相对误差为8.96%、 8.33%，时间间隔为95.6h、95.4h；传统γ能谱法测量值分别为247.6、245.6，相对误差为4.68%、4.43%，时间为 712.2h、678.1h。结果表明：在精度相差不大的情况下花费时间仅为传统γ谱法的一半；时间间隔为95小时左右的计算值即可达到国家标准规定的精度[6]。上述实验结果能作为本方法准确性的证明。因为参

数不同如测量精度、系统稳定性等，不同γ谱仪测量的结果可能有所差异。
　　参考文献：
　　[1] soma giri，gurrdeep singh et al.natural radionuclides in fish species from surface water of bagjata and banduhurang uranium mining areas，east singhbhum，jharkhand，india[j].int.j.radiat.biol.，2010，86（11）：946-956.
　　[2] 覃国秀，刘庆成等.某铀矿山退役分矿环境放射性现状调查[j].铀矿地质，2009，25（1）：60-64.
　　[3] 王强.高纯锗能谱仪在铀矿地质试样分析中的应用[j].西北铀矿地质，2006，32（2）：60-64.
　　[4] 刘广山，黄奕普等. 不平衡铀系和钍系核素的γ谱测定[j].海洋学报，2003，25（5）：66-74.
　　[5] 汤彬，葛良全等.核辐射测量原理[m].哈尔滨：哈尔滨工程大学出版社，2010.
　　[6] 中华人民共和国国家标准.土壤中放射性核素的γ能谱分析方法[s].gbt 11743-1989.